Characterization of atmospheric aerosol particles using in-situ techniques: Optical, chemical and hygroscopic properties
Resumen Abstract Índice Conclusiones
Titos Vela, Gloria
2015-A
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Esta tesis doctoral se centra en la caracterización de las partículas del aerosol atmosférico utilizando técnicas de medida in-situ desde superficie. Para ello se ha realizado un análisis completo de la composición mineralógica y de las propiedades ópticas de las partículas del aerosol atmosférico, incluyendo los efectos de higroscopicidad. La tesis doctoral se estructura en Introducción, Fundamentos, Sitio experimental e instrumentación, Resultados y Conclusiones. El capítulo de resultados (secciones 4, 5 y 6) es un compendio de cuatro artículos científicos publicados en revistas del primer cuartil. En la parte final de la tesis se incluye una relación con las contribuciones científicas realizadas por la candidata a fecha de presentación de la tesis doctoral.
Se ha realizado un análisis químico completo para el periodo 2006-2010 en Granada con especial énfasis en la estacionalidad de las fracciones fina y gruesa del aerosol atmosférico. Durante el periodo de estudio, se ha observado un descenso significativo en los valores de PM10 (partículas con diámetro aerodinámico inferior a 10 μm) y de la mayoría de sus constituyentes, estando este descenso especialmente marcado en los niveles de materia mineral y de carbón de origen no mineral. Además, las principales fuentes emisoras que contribuyen a las fracciones fina y gruesa del aerosol atmosférico se han identificado y cuantificado por medio de la técnica Positive Matrix Factorization (PMF) o factorización matricial positiva. Con este análisis se identificaron cinco fuentes en el modo grueso y cuatro en el fino. A pesar de no ser muy común, el uso de la fracción fina y gruesa de forma independiente en el análisis de PMF resultó ser de gran utilidad para discriminar fuentes adicionales de aerosol.
La composición química de las partículas del aerosol atmosférico contribuye, entre otros factores, a sus propiedades ópticas. Con el objetivo de estudiar la relación existente entre las propiedades ópticas del aerosol y su composición química, se han combinado los coeficientes de dispersión y absorción de aerosoles con la composición química de las fracciones PM10 y PM1 para calcular las eficiencias másicas de dispersión y absorción durante un periodo de un año. Se han aplicado diferentes metodologías existentes para determinar las eficiencias másicas de las fracciones fina y gruesa así como de los principales componentes químicos del aerosol. Este estudio contribuye a un mejor conocimiento de las propiedades dispersantes de los diferentes compuestos atmosféricos ya que muchos trabajos previos han considerado sólo el sulfato o el PM total para dar cuenta del coeficiente de dispersión de aerosoles. Se ha encontrado que las partículas finas extinguen la radiación de forma más eficiente que las partículas gruesas, y entre los constituyentes del aerosol atmosférico estudiados, el sulfato de origen no marino es el que tiene una mayor eficiencia másica de dispersión mientras que el polvo mineral es el que presenta la menor eficiencia másica de dispersión. Por otro lado, el proceso de absorción se encuentra dominado por las partículas carbonosas.
La habilidad de las partículas del aerosol atmosférico para captar agua también afecta las propiedades ópticas del mismo. Las partículas de aerosol pueden captar agua dependiendo de su tamaño, composición química y de la humedad relativa ambiente. Al hacerlo, crecen en tamaño y
dispersan más radiación. Este cambio en el coeficiente de dispersión implica cambios en las estimaciones de forzamiento radiativo. Puesto que el coeficiente de dispersión se mide normalmente en condiciones secas (humedad relativa inferior al 40%), conocer el realce en el coeficiente de dispersión debido al crecimiento higroscópico es de gran importancia para poder convertir las medidas realizadas en condiciones secas en datos a humedad relativa ambiente, de mayor importancia climática. Para medir el factor de realce en el coeficiente de dispersión, f(RH=85%), se ha desarrollado y construido en el marco de esta tesis doctoral un sistema de humidificación para el nefelómetro integrante. Una vez verificado el correcto funcionamiento del humidificador en el laboratorio, se han llevado a cabo dos campañas de medida en Granada durante el invierno y la primavera. Los resultados obtenidos durante las campañas de medida se presentan en esta tesis. Se ha encontrado que el factor f(RH=85%) posee un marcado patrón diurno caracterizado por dos mínimos durante las horas de tráfico intenso, asociado con el aumento de la fracción no higroscópica (carbono negro y polvo) debido al tráfico rodado. La composición química es un factor determinante en las propiedades higroscópicas del aerosol. En este sentido, se ha encontrado que el factor f(RH=85%) decrece conforme aumenta la fracción de materia orgánica. Finalmente, el efecto de la humedad relativa en las estimaciones de forzamiento radiativo ha sido evaluado.
La dependencia del coeficiente de dispersión con la humedad relativa se ha investigado también en un lugar de estudio de características muy diferentes a las encontradas en Granada (Cape Cod, Massachusetts). El factor f(RH=85%) en Cape Cod es considerablemente más alto que en Granada, debido fundamentalmente a la influencia del aerosol marino. El fenómeno de delicuescencia se ha estudiado a través de las diferencias en la curva f(RH)-RH para humedades relativas por encima y por debajo de 65%. Finalmente, se ha encontrado una relación entre el albedo de dispersión simple y el exponente de Ångström de dispersión con la higroscopicidad del aerosol. En este sentido, se propone una ecuación exponencial capaz de estimar de forma satisfactoria la higroscopicidad del aerosol atmosférico como función del albedo de dispersión simple en Cape Cod.